Thermophorese von biologischen Verbindungen in wässrigen Medien
Über
Thermophorese oder Thermodiffusion ist ein Massentransport, der durch einen Temperaturgradienten hervorgerufen wird. Unsere Arbeit konzentriert sich auf die Thermodiffusion im biologischen Kontext, in dem es zwei Hauptanwendungen gibt: Erstens die Akkumulation einer Komponente in einem Mikrofluidik System durch eine Kombination von Thermodiffusion und Konvektion und zweitens die Charakterisierung von Protein-Bindungsreaktionen durch die Sensitivität der Thermodiffusion bei der Komplexbildung. Beide Themen werden untersucht, ersterer als Akkumulationsprozess im Kontext von Theorien über den „Ursprung des Lebens“ und die zweiterer im Hinblick auf die Frage, was wir aus den beobachteten Veränderungen der Thermodiffusion über Modifikationen der Hydratationsschale bei der Komplexbildung, z. B. bei einem Protein-Liganden-Bindungsprozess, lernen können. Für nicht-ionische Verbindungen finden wir eine klare Korrelation zwischen Hydrophilie und Temperatursensitivität des thermophoretischen Verhaltens, die zur Bestimmung von Verteilungskoeffizienten für komplexe Biomoleküle verwendet werden kann, wo inkrementelle Methoden versagen, weil ein Bereich der gefalteten Biomoleküle für Lösungsmittel nicht zugänglich ist. Die thermophoretische Untersuchung von Ionen zeigt ionenspezifische Hydratationseffekte, die für biologische Informationsprozesse entscheidend ist. Durch systematische thermophoretische Messungen in Kombination mit Neutronenstreuungsexperimenten und isothermen Titrationsexperimenten erhalten wir einen tieferen Einblick in die entropischen und enthalpischen Veränderungen des Proteins, des Protein-Ligand-Komplexes und der begleitenden Hydratationsschicht bei der Bindung. Bei der Quantifizierung biomolekularer Bindungen haben wir einen Zusammenhang zwischen der Energie, die bei einer Reaktion frei wird, und dem Konzentrationsunterschied, der sich in einem Temperaturgefälle ausbildet, hergestellt. Dies ist ein wichtiger Schritt zum Verständnis von Nicht-Gleichgewichtsprozessen, wie sie auch im menschlichen Körper auftreten.
Forschungsthemen
Thermodiffusion, Thermophorese, Hydratation, Hydrophilie, ionenspezifische Effekte, Ursprung des Lebens, Trennverfahren, Streutechniken
Gruppenmitglieder
Complementary Experimental Methods to Obtain Thermodynamic Parameters of Protein Ligand Systems. S. Mohanakumar and S. Wiegand, Int. J. Mol. Sci. 23, 14198 (2022). DOI: 10.3390/ijms232214198
Overlapping hydration shells in salt solutions causing non-monotonic Soret coefficients with varying concentration. S. Mohanakumar, H. Kriegs, W.J. Briels and S. Wiegand, Phys. Chem. Chem. Phys. 24, 27380 (2022). DOI: 10.1039/D2CP04089A
Thermophoretic Micron-Scale Devices: Practical Approach and Review. N. Lee and S. Wiegand, Entropy 22, 950 (2020). DOI: 10.3390/e22090950
Thermophoresis of biological and biocompatible compounds in aqueous solution.
Niether, D. and Wiegand, S., J. Phys. Condens. Matter 31, 503003 (2019). DOI: 10.1088/1361-648X/ab421c
Accumulation of formamide in hydrothermal pores to form prebiotic nucleobases.
D. Niether, D et al., Proc Natl Acad Sci USA 113, 4272 (2016). DOI: 10.1073/pnas.1600275113